Malte e massetti contenenti inerti polimerici riciclati da scarti industriali e pneumatici

Abstract

La strategia ha previsto la sostituzione degli aggregati sia in prodotti già commercializzati, sia nella progettazione di malte standard, verificandone la certificabilità CE nel primo caso e le prestazioni meccaniche raggiungibili nel secondo. E stato quindi necessario ottimizzare i componenti riciclati per ottenere la dimensione adeguata delle particelle, che per le malte e compresa tra 0,5 e 2 mm mentre nei massetti tra 2 e 4 mm. Successivamente, lo sviluppo del mix design per i prodotti commerciali si e concentrato sulla lavorabilita del prodotto e sul raggiungimento delle prestazioni meccaniche minime. Due campioni di tecnopolimeri sono risultati stabili (Tab. 2): - PW1, una miscela di PBT (polibutilene tereftalato) e ABS (acrilonitrile butadiene stirene); - PW2, una miscela di PA (poliammide) e PP (polipropilene), con fibra di vetro. Sono state testate tre diverse procedure: modifica della superficie con Silani; ossidazione superficiale con Perossido di

Abstract. Per rispondere alla crescente domanda di mercato di prodottl contenenti componenti riciclati, richiesti dalle politiche europee e nazionali, si presentano i risultati di una ricerca volta a sostituire una parte degli inerti naturali di malte da costruzione e massetti con aggregati polimerici riciclati: tecnopolimeri industriali e gomma derivante da pneumatici macinati. La strategia ha previsto la sostituzione degli aggregati sia in prodotti già commercializzati, sia nella progettazione di malte standard, verificandone la certificabilità CE nel primo caso e le prestazioni meccaniche raggiungibili nel secondo. L' intero processo è stato discusso secondo un approccio circolare esteso all'analisi della produzione degli aggregati, ragionando sui fattori ambientali ed economici.

Parole chiave: Prodotti premiscelati in polvere; Tecnopolimeri; Pneumatici macinati riciclati; Approccio circolare al prodotto; Valorizzazione degli scarti.

Obiettivi della ricerca

II mercato dei prodotti da costruzione e caratterizzato da una crescente domanda di prodotti con componenti riciclati, dovuta alle priorita ambientali espresse dalle politiche europee. Il piano d'azione europeo per leconomia circolare, integrato nel Green Deal Europeo, sottolinea l'importanza di migliorare le prestazioni dei prodotti da costruzione per ridurre l'impatto ambientale integrando componenti riciclati (Europea Commission, 2020). In Italia, le specifiche tecniche per i componenti edilizi dei Criteri Ambientali Minimi (CAM edilizia) riflettono questi requisiti (DM 11, 2017). Inoltre, l'articolo 34 del Codice Appalti ha reso obbligatorio l'uso dei CAM edilizia negli appalti pubblici (D.Lgs. 18/04/2016 n° 50).

Il progetto POLYWORK si inserisce in questo contesto con lobiettivo di sviluppare prodotti da costruzione circolari con componenti riciclati, sia modificando prodotti gia commercializzati sia sviluppando nuove formulazioni in grado di soddisfare i requisiti minimi normativi per la commercializzazione nel mercato europeo. La ricerca nasce dalla volonta aziendale di sperimentare le possibility di adattamento di prodotti convenzionali per rispondere alle rinnovate richieste del mercato dettate dalle politiche europee e nazionali.

La sperimentazione propone una soluzione per ridurre il consumo globale di inerti e risorse naturali, che in edilizia attualmente supera i 40 miliardi di tonnellate all'anno, pari al doppio dei sedimenti trasportati ogni anno da tutti i fiumi della terra (Milliman et al., 1992). La scelta di lavorare con aggregati di tipo polimerico, tecno-polimeri industriali e gomma derivata dal riciclaggio di pneumatici, risponde alla necessita di valorizzare prodotti ad elevato impatto ambientale destinati allo smaltimento in discarica. L'industria della trasformazione dei tecnopolimeri produce scarti e sfridi di solito riutilizzati come materie prime seconde. I tecno-polimeri scelti per questa sperimentazione non possono essere riciclati e a fine vita sono adatti solo per la termovalorizzazione o lo smaltimento in discarica. La regolamentazione mondiale impone il riciclaggio di copertoni degli automezzi, generando cosi un'ampia disponibilita di GTR, tale da superare la domanda derivante dalle possibility applicative attuali, che hanno bisogno quindi di essere incrementate e diversificate.

Stato dell'arte dei prodotti cementizi compositi con aggregati polimerici riciclati

Negli ultimi decenni sono state svolte numerose ricerche sull'integrazione di scarti di plastica o gomma riciclati come inerti artificiali nei calcestruzzi e nelle malte, dimostrando che sabbie e ghiaie possono essere efficacemente sostituite (Sofi, 2017). Tutti gli studi sono concordi nel fatto che questi aggregati riciclati (RA) riducono la densita del materiale per il minore peso dell'inerte riciclato, peggiorano le proprieta meccaniche (resistenza a compressione, flessione e taglio) a causa dell'aumento di porosita e dello scarso legame interfacciale tra gli aggregati e il legante (Iucolano et al., 2016). Gli effetti possono variare rispetto alle quantita e al tipo di plastica utilizzati. Se la sabbia e sostituita solo parzialmente, le formulazioni sono comunque in grado di raggiungere i valori di resistenza minimi sia per le malte strutturali che per i calcestruzzi leggeri (Saikia and de Brito, 2012). Invece migliora fortemente il comportamento post rottura di malte e calcestruzzi, aumentando la duttilita, riducendo la propagazione di micro-fessure (Fantilli et al., 2018; Araujo-Morera et al., 2021; Adesina and Das, 2021) e permettendo di prevenire grandi fessurazioni del materiale (Turatsinze et al., 2005).

I calcestruzzi e le malte a base di cemento che incorporano particelle di gomma o plastica, se sottoposte ad azioni sismiche, possono dissipare grandi quantita di energia e potenzialmente resistere piu a lungo (Marzouk at al., 2007) anche grazie alla riduzione del peso proprio dell'edificio che influisce sull'impatto delle scosse (Ibrahim et al., 2020). Il riutilizzo della plastica di scarto nei prodotti a base-cemento e visto come soluzione per ridurre l'abbondanza di rifiuti solidi a base plastica in ambiente o conferiti in discarica (Gu and Ozbakkaloglu, 2016).

Alcuni studi hanno dimostrato che l'integrazione di questi aggregati influisce positivamente sulla riduzione della conduttivita termica e sull'assorbimento acustico di questi materiali (AraujoMorera et al., 2021; Xuemiao et al., 2020). Il rilascio di fumi tossici in caso di incendio incrementa proporzionalmente alla quantita di inerte utilizzato (Ibrahim et al., 2020).

Metodologia della ricerca

Rispetto al vasto panorama di sperimentazioni esistenti la ricerca si distingue per l'attenzione dedicata, nelle fasi iniziali del progetto, al processo di sviluppo industriale degli aggregati riciclati e alla loro ottimizzazione per il raggiungimento di una granulometria adeguata come aggregato fine per malte e massetti. Si intende riflettere sui passi necessari per creare una filiera continuativa di aggregati riciclati che dovra essere sostenuta da una domanda di prodotti per ledilizia da proporre sul mercato.

Per i tecnopolimeri, le sfide principali sono state la selezione di composti sicuri e lavorabili e la riduzione alla dimensione appropriata. Per il GTR, la natura idrofobica della gomma non trattata, che crea un debole legame interfacciale con il legante, ha richiesto l'ottimizzazione di trattamenti superficiali.

La metodologia adottata per la definizione dei prodotti da costruzione e quella di sostituire percentuali crescenti di inerti naturali con aggregati polimerici riciclati. Sono state individuate due strategie:

- la sostituzione degli inerti naturali nelle formulazioni di prodotti gia commercializzati (Tab. 1);

- la progettazione di nuovi prodotti a partire dalle formulazioni standard da normativa.

Nella sostituzione nelle formulazioni esistenti, la prima difficolta riscontrata e stata la definizione della corretta curva granulometrica e il raggiungimento delle densita minime con la sostituzione di inerti riciclati caratterizzati da peso e volume sensibilmente differenti da quelli naturali.

E stato quindi necessario ottimizzare i componenti riciclati per ottenere la dimensione adeguata delle particelle, che per le malte e compresa tra 0,5 e 2 mm mentre nei massetti tra 2 e 4 mm. Successivamente, lo sviluppo del mix design per i prodotti commerciali si e concentrato sulla lavorabilita del prodotto e sul raggiungimento delle prestazioni meccaniche minime.

Si e operato con una sostituzione incrementale dal 5% al 60% del volume degli inerti naturali con gli aggregati riciclati ottimizzati. E stata inoltre analizzata la reazione al fuoco della formulazione certificabile.

Le nuove formulazioni sono state sviluppati secondo la norma per le malte standard UNI EN 196-1 (2005), in cui sono state operate sostituzioni progressive degli inerti allo scopo di raggiungere le massime potenzialita meccaniche.

Caratterizzazione degli aggregati termoplastici

Il trattamento meccanico degli sfridi termoplastici e economicamente sostenibile per prodotti macinati da 8 a 12 mm. La riduzione dimensionale per ottenere frazioni di prodotto piu piccole, ad esempio 0,5-2,0 mm, e impegnativa. Il processo genera attrito e aumento della temperatura del materiale con conseguente fusione o degrado del prodotto (Araujo-Morera et al., 2021). Per selezionare i polimeri idonei e stata applicata un'analisi Calorimetrica Differenziale a Scansione (CDS), che mostra tramite un termogramma le trasformazioni fasiche che interessano il materiale all'aumento della temperatura.

Due campioni di tecnopolimeri sono risultati stabili (Tab. 2):

- PW1, una miscela di PBT (polibutilene tereftalato) e ABS (acrilonitrile butadiene stirene);

- PW2, una miscela di PA (poliammide) e PP (polipropilene), con fibra di vetro.

Per raggiungere una dimensione delle particelle appropriata sono necessarie tre fasi di taglio meccanico: triturazione, molatura e vagliatura.

Per il campione PW1 sono stati necessari tre cicli di molatura, per il campione PW2 soltanto uno perché il contenuto di fibra di vetro ha facilitato l'azione di taglio delle lame rotanti. Questo secondo campione e stato selezionato per la preparazione di malte e massetti. La fase di vagliatura consente la separazione granulometrica delle frazioni di prodotto: particelle maggiori di 3 mm, da 0,5 a 2 mm e minori di 0,4 mm. Un processo di vibrovaglio a tre fasi ha affinato il prodotto per una specifica gamma dimensionale: particelle piu grandi di 2 mm, particelle da 1 e 2 mm, e polvere inferiore a 1 mm.

Caratterizzazione degli aggregati in gomma riciclata

Il primo approccio consiste nell'adattare particelle di gomma tritata e riciclata (GTR) gia in commercio, per la formulazione di malte da costruzione e massetti civili a matrice cementizia. La superficie idrofobica delle particelle deve essere modificata prima dell'utilizzo in materiali a base cemento, di natura idrofila. Il trattamento chimico delle particelle di gomma altera le proprieta superficiali e facilita la fase successiva di utilizzo quale "aggregato alternativo". La funzionalizzazione delle partiGTR, celle GTR include il trattamento con un agente reattivo utile a introdurre gruppi polari sulla superficie delle particelle di gomma tritate. La modifica superficiale aumenta l'adesione tra gomma e il legante e la forza di adesione interfacciale a causa della maggiore polarita del GTR funzionalizzato. Sono state testate tre diverse procedure: modifica della superficie con Silani; ossidazione superficiale con Perossido di Idrogeno ed ossidazione superficiale con Ipoclorito di Sodio. Per valutare il livello di attivazione delle superfici e stato applicato il Dyne test. Per la scelta del tipo di trattamento e considerato piu efficiente quello con Silani in quanto il processo non prevede la fase di neutralizzazione, lavaggio e asciugatura, a differenza degli altri trattamenti.

Il secondo approccio e consistito nella creazione di un prodotto composito gomma-polimero per ottenere una migliore efficienza di compatibility tra i materiali riciclati e il cemento e potenzialmente anche una riduzione dei costi totali, integrando i due inerti in un unico prodotto.

Tre diverse composizioni sono state testate in un estrusore: PW con 5% GTR. PW con 15% GTR. PW con 30% GTR. Le composizioni contenenti il 5% e il 15% di GTR sono state lavorate senza problemi. Il composto contenente il 30% di GTR, ha creato invece instability alla linea dellestrusione e il processo e stato di difficile esecuzione.

La dimensione del materiale composto e determinata dalle capacita di taglio del pellettizzatore, in questo caso la dimensione minima ottenibile e di 2-3 mm di lunghezza e 1-5 mm di diametro. I tentativi di riduzione delle dimensioni, svolti nelle sedi di produzione dei tecnopolimeri e del GTR, hanno dimostrato che, a causa dell'azione meccanica, la gomma raggiunge la sua tipica temperatura di fusione, bloccando il processo. Il prodotto composito non puo pertanto raggiungere la dimensione ottimale per poter essere utilizzato quale aggregato riciclato in formulati di malte da costruzione e massetti civili.

Integrazione di inerti polimerici in malte e massetti commerciali

Le attivita di ricerca sono iniziate alterando la formulazione di base di una malta premiscelata per lelevazione delle murature e di un massetto per uso civile, gia in commercio, in cui gli inerti naturali come carbonati di calcio e sabbie silicee sono stati via via sostituiti con gli aggregati riciclati.

Per raggiungere le prestazioni meccaniche minime, requisiti richiesti dalle norme specifiche, e stata progettata un'adeguata curva granulometrica dei componenti della miscela. Sia per le malte che per i massetti, sono stati effettuati diversi provini modificando sia le percentuali di aggregati riciclati che la loro tipologia. Sono stati testati tre tipi di miscela: con GTR non trattato e trattato; con tecnopolimeri e con entrambi gli aggregati.

Per ogni formulazione sviluppata in laboratorio e stata eseguita una serie di test rapidi utili per confrontare i prodotti sperimentali e definire i parametri prestazionali fisici, meccanici e applicativi.

Sia per le malte che per i massetti, per ciascuno dei tipi di inerte e per il loro mix sono state scelte le migliori formulazioni, indicate in grassetto nella tabella 3, poi testate rispettivamente, secondo la norma di riferimento EN 998-2, per le prime e la EN 13813 per i secondi.

Per la fase di produzione, le formulazioni di base delle malte sono state ottimizzate per migliorare la lavorabilita dell'impasto, la resistenza meccanica e per ridurre le quantita di acqua necessarie. Delle formulazioni sviluppate in laboratorio, un piccolo lotto e stato prodotto in una linea industriale e utilizzato nelle prove di implementazione meccanica. I prodotti sono stati applicati su diversi tipi di substrati (pareti in mattoni e blocchi). Le malte sono state mescolate sia a mano che con un trapano elettrico a basso numero di giri. Con le prime prove l'installatore e riuscito ad ottenere uno strato di oltre 1 cm e un altro di oltre 2 cm. La migliore resistenza meccanica e stata ottenuta con la formulazione in cui la sostituzione ha incluso i soli tecnopolimeri, Malta P in figura 5, che e adeguata per una certificazione di categoria M15, e insieme alla malta GP (categoria M10) sono adeguate per usi strutturali anche in zona a rischio sismico.

La stessa procedura di prova dei materiali e stata eseguita per verificare le prestazioni dei massetti cementizi. Il test di produzione e stato effettuato utilizzando una linea adatta a piccoli lotti di produzione. Questa linea di produzione serve anche a verificare che i materiali sviluppati in laboratorio siano idonei alle successive e massicce produzioni industriali. I massetti sono stati testati con spessori applicativi compresi tra 4 e 8 cm, spessori che simulano l'applicazione tipica in cantiere. Il test di produzione ha confermato i parametri e le caratteristiche gia raggiunti a livello di laboratorio (Tab. 4).

Con una resistenza a compressione superiore a 5 N/mm2 e 10 N/ mm2, le malte POLYWORK risultano adatte per pareti esterne ed interne, e per applicazioni strutturali anche in zone sismiche. Tra le formulazioni dei massetti, solo il massetto P, quello composto con tecnopolimeri, ha soddisfatto tutti i requisiti minimi per ottenere una eventuale marcatura CE, ma l'aggregato naturale e stato completamente sostituito con quello artificiale.

Si tratta di un prodotto adatto per la preparazione di sottofondi per piastrelle, cotto, pietra naturale, parquet, materiali resilienti e sistemi di pavimentazione decorativa. Sulla migliore formulazione, sono stati eseguiti ulteriori test di reazione al fuoco. La classe di reazione al fuoco e determinata con l'analisi del comportamento a combustione utilizzando una sorgente di calore radiante (EN ISO 9239-1) e mediante il test della sorgente a fiamma singola (EN ISO 11925-2).

Sviluppo di nuovi prodotti

In questa fase sono state sviluppate malte standard a base cementizia, non ottimizzate per il mercato. Lesperimento e finalizzato a valutare quale livello di prestazioni meccaniche potrebbe essere raggiunto dall'integrazione di tecnopolimeri e GTR, senza considerare gli aspetti di produzione, lavorabilita e costo dei prodotti. L'indagine sperimentale, relativa a 14 differenti malte, e stata condotta secondo la norma EN 196-1.

Sono stati utilizzati due diversi leganti (Tab. 5): una prima serie di provini contiene cemento Portland tradizionale, con resistenza superiore a 42,5 MPa a 28 giorni (tipo II / A-LL 42,5 R); per la seconda serie sono stati utilizzati cemento Portland (40% in massa) e clinker Solfo-Alluminato (60% in massa). Come aggregato delle malte cementizie standard e stata adottata una sabbia silicea normalizzata, di dimensione massima non superiore a 2 mm.

Sono stati utilizzati GTR da 0,5 a 2,5 mm con superfici trattate e non trattate e i tecnopolimeri PW1 e PW2. Le particelle sono state setacciate per ottenere la stessa distribuzione dimensionale della sabbia silicea.

In figura 1 sono presenti i risultati dei test per le prestazioni meccaniche delle nuove malte standard.

I risultati degli esperimenti su malte di tipo standard modificate con l'integrazione di aggregati riciclati confermano i risultati di letteratura come la riduzione della densita e delle resistenze a compressione e flessione e il miglioramento della resistenza a frattura. Gli aggregati polimerici possono aumentare notevolmente la duttilita delle malte cementizie. Con l'utilizzo di cementi solfoalluminati la resistenza delle malte non viene quasi compromessa. Nella maggior parte dei casi, il trattamento superficiale del GTR non modifica sostanzialmente le proprieta meccaniche delle malte, ad eccezione delle malte contenenti cemento Portland e gomma trattata con silano, in cui la resistenza a frattura e paragonabile a miscele che includono fibre di polipropilene.

Questo tipo di malte sono quindi indicate per rinforzare le strutture in cemento armato esistenti poiché i prodotti hanno dimostrato una grande capacita di assorbire energia meccanica a fronte di una densita ridotta.

Discussione dei risultati nel quadro di un approccio circolare, conclusioni e sviluppi futuri

La ricerca e riuscita ad applicare un appro ccio circolare nella produzione di 3 diverse formulazioni di malte da costruzione, e un massetto di sottofondo di tipo civile, certificabili con marchiatura CE anche adeguate a costruzioni in area sismica. Le proprieta delle nuove malte stan- dard progettate hanno confermato i risultati di letteratura e aprono nuove opportunity di sviluppo di materiali da ripristino strutturale adeguati ad aree a rischio sismico.

Una rassegna di studi sugli impatti ambientali degli aggregati riciclati del calcestruzzo derivanti dal trattamento di rifiuti da costruzione e demolizione (C&D) ha riconosciuto tra i fattori maggiormente influenti il trasporto del materiale riciclato nel sito di produzione del calcestruzzo, la maggiore quantity di cemento necessaria nelle formulazioni per garantire le prestazioni meccaniche, lenergia incorporata necessaria alla produzione dell'aggregato riciclato rispetto allestrazione di quello naturale. La sostituzione solo parziale dell'aggregato naturale risulterebbe un buon compromesso sia dal punto vista ambientale che economico (Ghisellini et al., 2018).

Volendo caratterizzare questo ragionamento rispetto al tipo di aggregati prodotti per questa sperimentazione, l'impatto delle - nergia necessaria alla lavorazione dei rifiuti polimerici potrebbe essere maggiore rispetto al riciclo di rifiuti C&D dal momento che piu passaggi sono necessari per ottenere la granulometria adatta, il tema del trasporto nel caso specifico e particolarmente elevato per il GTR, dal momento che il partner del progetto e collocato in Israele, ma in situazioni normali si sceglierebbe un produttore locale, mentre nel caso dei rifiuti termoplastici si trova a circa 200 km di distanza dall'azienda di produzione delle malte e massetti. L'incremento della quantita di cemento necessario per raggiungere le resistenze dei prodotti di questa ricerca conferma quanto riportato in letteratura: nelle formulazioni tradizionali il contenuto e di circa il 16% nelle malte e il 25% nei massetti, mentre nelle formulazioni con l'aggregato riciclato il contenuto di cemento arriva fino al 30% e fino al 45% rispettivamente.

Il modello LCA dalla culla alla culla risulta preferibile per la valutazione dell'impatto ambientale degli edifici secondo i principi delleconomia circolare (EC) e per una corretta gestione del fine vita delledificio (Ghisellini et al, 2018). La maggior parte degli studi LCA relativi ai rifiuti da C&D si sono concentrati sul valutare il fine vita del prodotto nel momento in cui il rifiuto e gia generato, valutando gli impatti del conferimento in discarica rispetto al riciclo. E stato invece sottolineato come il prevenire la creazione di rifiuti da C&D possa effettivamente ridurre la quantity di rifiuti del 57% rispetto a un caso in cui questo scenario non sia stato previsto in sede progettuale (Llatas et al, 2021). Nel caso dell'impiego dei prodotti sviluppati da questa ricerca, questi non saranno separabili dagli elementi edilizi in cui sono installati e il fine vita consistera nella produzione di nuovi inerti riciclati per la produzione di calcestruzzi o sottofondi stradali. Per valutare quindi leffettiva riduzione dell'impatto ambientale delle malte e massetti con inerte polimerico riciclato sara necessario svolgere un'analisi LCA approfondita che possa mettere a confronto le fasi di estrazione e lavorazione di un inerte naturale contro quelle di raccolta e lavorazione per produrre quelli riciclati e queste ultime rispetto all'impatto ambientale del conferimento in discarica degli stessi rifiuti in una condizione di non riciclo.

Dal punto di vista della fattibilita economica le ricerche pregresse hanno dimostrato l'influenza dretta di fattori economici caratteristici del sito quali il costo dellenergia, la possibility di generare economie di scala e la produttivita dell'impianto stesso (Ghisellini et al., 2018). Inoltre, e necessario considerare il tempo di ritorno degli investimenti necessari per l'aggiornamento tecnologico degli impianti per la produzione dei RCA. Soprattutto questo fattore e particolarmente evidente per lesperienza proposta dal momento che nuovi macchinari e processi sono stati appositamente sviluppati. Negli sviluppi della ricerca sara interessante valutare anche l'impatto economico delle nuove filiere produttive necessarie e di conseguenza i posti di lavoro generati.

Come sottolineato nella COM2020/98, le materie prime seconde difficilmente competono con quelle primarie per prestazioni, disponibilita e costo. Tuttavia, l'applicazione di politiche nazionali obbligatorie, come le regole per il GPP, stanno gia creando la domanda di questi prodotti sul mercato. Le politiche nazionali dovrebbero inoltre favorire il mercato degli aggregati riciclati rispetto a quelli naturali: ad esempio attraverso sistemi di certithe ficazione della qualita dei materiali riciclati, l'incremento della tassazione sugli aggregati naturali rispetto a prezzi maggiormente competitivi per quelli riciclati (Di Maria et al., 2018).

Dati tecnici del progetto

Titolo: POLYWORK. Malta cementizia multifunzionale contenente scarti polimerici.

Ubicazione: Italia e Israele.

Finanziamento: Manunet 2018 all'interno di Horizon 2020; Regione Piemonte nell'ambito del POR FESR 201472020 Asse 1, Azione I. 1b.1.2 Bando Manunet III 2018; Agenzia finanziaria israeliana.

Durata: 26 febbraio 2019-30 settembre 2020.

Aziende: Vimark srl - prodotti premiscelati in polvere per ledilizia; Tyrec - Industria del riciclaggio dei pneumatici; Manifattura Russo Filippo - industria di riciclo di prodotti polimerici; Politecnico di Torino, DISEG - Attivita di ricerca.

DICHIARAZIONE SUL CONTRIBUTO DEGLI AUTORI

Valentina Marino: concettualizzazione, indagine, scrittura - bozza originale, scrittura, revisione e editing: obiettivi della ricerca, stato dell'arte, metodologia, discussione dei risultati nel contesto di un approccio circolare, conclusioni e ulteriori ricerche, visualizzazione; Marco Dutto: scrittura - integrazione di aggregati polimerici in malte e massetti commerciali; Luigi Russo: Scrittura - caratterizzazione di aggregati termoplastici; Diana Yanover: scrittura - caratterizzazione di aggregati in gomma riciclata; Alessandro P. Fantilli: scrittura - sviluppo di nuovi prodotti.

Abstract. Given the growing market demand for products containing recycled components dictated by European and national policies, the presented research aimed to replace part of the natural aggregates in construction mortars and screeds with recycled polymeric aggregates (RA): industrial technopolymers and ground tyre rubber (GTR). The strategy involved the substitution of aggregates, both in market products and in the design of standard mortars, first verifying the CE certification and then the achievable mechanical performance. The whole process has been discussed in the context of a circular approach, extended to the analysis of the aggregate production phase, highlighting factors that influence environmental and economic impacts.

Keywords: Pre m ixed powdered products; Engineering plastics; Recycled ground tyres; Circular product approach; Waste recovery.

Research objectives

The market for construction products is characterised by a growing demand for products with recycled components due to the environmental priorities expressed by European policies. The European Action Plan for the Circular Economy, integrated in the European Green Deal, stresses the importance of improving the performance of construction products to reduce their environmental impact by integrating recycled components (Europea Commission, 2020). In Italy, the technical specifications for building components of the Minimum Environmental Criteria (CAM edilizia) reflect these requirements (DM 11, 2017). Furthermore, Article 34 of the Procurement Code has made the use of CAM edilizia mandatory in public procurement (D.Lgs. 18/04/2016 n° 50).

The POLYWORK project is part of this context with the aim of developing circular construction products with recycled components, either by modifying already marketed products or by developing new formulations able to meet the minimum regulatory requirements for marketing in the European market. The research stems from the company's desire to test the possibilities of adapting conventional products to meet renewed market demands dictated by European and national policies.

The experimentation responds to the aim of reducing the global consumption of aggregates and natural resources, which in construction currently exceeds 40 billion tons per year, equal to twice the sediment transported each year by all the rivers on earth (Milliman et al., 1992). The choice of working with polymer aggregates, industrial techno-polymers and rubber derived from recycled tyres responds to the need to valorise products with a high environmental impact destined for landfill. The polymer processing industry produces waste and scrap that is usually reused as a secondary raw material. The engineered polymers chosen for this trial cannot be recycled and at the end of their life are only suitable for incineration or landfill. Worldwide regulation requires the recycling of vehicle tyres, thus generating a large availability of GTR, which exceeds the demand resulting from the current application possibilities, and therefore, needs to be increased and diversified.

State of the art of cementitious composite products with recycled polymer aggregates

In the last decades, numerous research projects have been carried out on the integration of recycled plastic or rubber waste as artificial aggregates in concretes and mortars, showing that sands and gravels can be effectively replaced (Sofi, 2017). All studies agree that these recycled aggregates (RA) decrease the density of the material due to its reduced weight, while worsening the mechanical properties (compressive, flexural and shear strengths) due to the increase in porosity and the poor interfacial bond between the aggregates and the binder (Iucolano et al., 2016). The effects may vary with respect to the quantity and type of plastic used. If sand is only partially replaced, the formulations are still able to reach the minimum strength values for both structural mortars and lightweight concretes (Saikia and de Brito, 2012). On the other hand, it strongly improves the post-fracture behaviour of mortars and concretes, increasing ductility, reducing micro-crack propagation (Fantilli et al., 2018; AraujoMorera et al., 2021; Adesina and Das, 2021) and preventing large material cracks (Turatsinze et al., 2005). Cement-based concretes and mortars incorporating rubber or plastic particles, when subjected to seismic actions, can dissipate large amounts of energy and potentially withstand longer (Marzouk et al., 2007); this is also due to the reduction of the building's own weight, which affects the impact of shocks (Ibrahim et al., 2020). The reuse of waste plastics in cement-based products is also a good approach to reduce the abundance of plastic-based solid waste in the environment or in landfills (Gu and Ozbakkaloglu, 2016). Studies have shown that the integration of these aggregates has a positive influence on the reduction of thermal conductivity and sound absorption of these materials (Araujo-Morera et al., 2021; Xuemiao et al., 2020). The release of toxic fumes in case of fire is increased by the amount of aggregate used (Ibrahim et al., 2020).

Research methodology

Compared to the vast panorama of existing experiments, the research stands out for the attention devoted in the initial stages of the project to the industrial development process of recycled aggregates and their optimisation to achieve a suitable grain size as a fine aggregate for mortar and screeds. It is intended to reflect on the steps needed to create a continuous supply chain of recycled aggregates that will have to be supported by a demand for building products to be offered in the market. For engineering polymers, the main challenges were the selection of safe and processable compounds and the reduction to the appropriate size. For the hydrophobic nature of the untreated rubber, which creates a weak interfacial bond with the binder, required the optimisation of surface treatments.

The methodology adopted for the definition of construction products is to replace increasing percentages of natural aggregates with recycled polymeric aggregates. Two streams of work have been identified:

- The replacement of natural aggregates in the formulations of products already on the market (Tab. 1);

- The design of new products from standard formulations in accordance with regulations.

When replacing existing formulations, the first difficulty encountered was defining the correct particle size curve and achieving minimum densities by substituting recycled aggregates with weights and volumes significantly different from the natural ones. It was, therefore, necessary to optimise the recycled components in order to achieve the appropriate particle size, which for mortars is between 0.5 and 2 mm and between 2 and 4 mm for screeds. Subsequently, the development of the mix design for commercial products focused on the workability of the product and the achievement of minimum mechanical performance.

An incremental replacement of 5% to 60% of the volume of natural aggregates with optimised recycled aggregates was carried out. The reaction to fire of the certifiable formulation was analysed. The new formulations were developed in accordance with the standard mortar regulation UNI EN 196-1 (2005), in which progressive substitutions of aggregates were made in order to achieve the maximum mechanical potential.

Characterisation of thermoplastic aggregates

Mechanical treatment of thermoplastic waste is economically viable for products ground to 8 to 12 mm. Size reduction to obtain smaller product fractions - for example, 0.5-2.0 mm - is challenging. The process generates friction and an increase in material temperature resulting in melting or degradation of the product (AraujoMorera et al., 2021). In order to select suitable polymers, a Differential Scanning Calorimetry (CDS) analysis was applied, which shows by means of a thermogram the phasic transformations affecting the material as the temperature increases.

Two technopolymer samples were stable (Tab. 2):

1. PW1, a mixture of PBT (polybutylene terephthalate) and ABS (acrylonitrile butadiene styrene);

2. PW2, a mixture of PA (polyamide) and PP (polypropylene), with glass fibre.

To achieve an appropriate particle size, three mechanical cutting steps are required: shredding, grinding and screening. Three grinding cycles were required for sample PW1, while sample PW2 required only one because the glass fibre content facilitated the cutting action of the rotary blades. This second sample was selected for the preparation of mortars and screeds. The screening stage enables the particle size separation of product fractions: particles larger than 3 mm, 0.5 to 2 mm, and smaller than 0.4 mm. A three-stage vibrating screening process refined the product for a specific size range: particles larger than 2 mm, particles of 1 and 2 mm, and powder smaller than 1 mm.

Characterisation of recycled rubber aggregates

The first approach is to adapt commercially available crushed and recycled rubber (GTR) particles for use in the formulation of cement-based construction mortars and civil screeds. The hydrophobic surface of the particles must be modified before use in cement-based materials which are hydrophilic in nature. The chemical treatment of the rubber particles alters the surface properties and facilitates their subsequent use as "alternative aggregate". Functionalisation of GTR particles includes treatment with a reactive agent to introduce polar groups on the surface of the crushed rubber particles. The surface modification increases the adhesion between rubber and binder and the interfacial bond strength due to the increased polarity of the functionalised GTR. Three different procedures were tested: surface modification with silanes; surface oxidation with hydrogen peroxide, and surface oxidation with sodium hypochlorite.

To assess the level of surface activation, the Dyne test was applied. For the choice of the type of treatment, the one with silanes is considered more efficient because the process does not include the neutralisation, washing and drying phases, unlike the other treatments.

The second approach was to create a rubber-polymer composite product to achieve better compatibility efficiency between recycled materials and cement and potentially also a reduction in total costs by integrating the two aggregates into one product.

Three different compositions were tested in an extruder: PW with 5% GTR, PW with 15% GTR and PW with 30% GTR. The compositions containing 5% and 15% GTR were processed without any problems. The composition containing 30% GTR, however, created instability at the extrusion line and the process was difficult to perform.

The size of the compound material is determined by the cutting capabilities of the pelletiser, in which case the minimum size obtainable is 2-3 mm in length and 1-5 mm in diameter. Tests carried out at the engineering polymer and GTR production sites have shown that, due to mechanical action, the rubber reaches its typical melting temperature, blocking the process. The composite product, therefore, cannot reach the optimum size for use as a recycled aggregate in construction mortar and civil screed formulations.

Integration of polymeric aggregates in commercial mortars and screeds

The research activities started by altering the basic formulation of a premixed mortar for masonry elevation and of a screed for civil use already in the market, in which the natural aggregates such as calcium carbonates and silicate sands were gradually replaced with recycled aggregates.

In order to achieve the minimum mechanical performance required by the specific standards, a suitable grain size curve of the mixture components was designed. For both mortars and screeds, several tests were carried out, modifying both the percentages of recycled aggregates and their types. Three types of mixes were tested: with untreated and treated GTR; with technopolymers, and with both aggregates. For each formulation developed in the laboratory, a series of rapid tests were carried out to compare the experimental products and define the physical, mechanical and application performance parameters. For both mortars and screeds, the chosen formulas with each type of aggregate, highlighted in bold in table 3, were then tested according to the reference standard EN 998-2, and EN 13813 respectively.

For the production phase, the basic mortar formulations were optimised to improve mix workability and mechanical strength and to reduce the amount of water required. Of the formulations developed in the laboratory, a small batch was produced on an industrial line and used in mechanical implementation tests. The products were applied to different types of substrates (brick and block walls). The mortars were mixed both by hand and with an electric drill at low speed. In the initial tests, the installer managed to obtain a layer of more than 1 cm and another of more than 2 cm. The best mechanical performances were achieved with Malta P which only includes techno-polymers, see Figure 4, which is compliant for category M15, and together with Malta GP (category M10), is also suitable for structural uses in seismic areas.

The same material testing procedure was carried out to verify the performance of cementitious screeds. The production test was carried out using a line suitable for small production batches. This production line also serves to verify that the materials developed in the laboratory are suitable for subsequent large-scale industrial production. The screeds were tested with application thicknesses between 4 and 8 cm, thicknesses that simulate the typical application on site. The production test confirmed the parameters and characteristics already achieved at laboratory level (Tab. 4).

With compressive strengths of more than 5 N/mm2 and 10 N/mm2, POLYWORK mortars are suitable for exterior and interior walls, as well as for structural applications in seismic areas.

Among the screed formulations, only the P screed, the one composed of technopolymers, has met all the minimum requirements to obtain a possible CE marking with a complete substitution of the natural aggregate with recycled aggregate. This product is suitable for the preparation of substrates for tiles, cotto, natural stone, parquet, resilient materials and decorative flooring systems. On the best formulation, further tests have been carried out to analyse the reaction to fire. The reaction to fire class is determined by analysing the burning behaviour using a radiant heat source (EN ISO 9239-1) and by the single flame source test (EN ISO 11925-2).

Development of new products

At this stage, standard cement-based mortars have been developed, which are not optimised for the market. The aim of the experiment is to evaluate what level of mechanical performance could be achieved by the integration of engineering polymers and GTR, without considering the production, workability and cost aspects of the products. The experimental investigation, concerning 14 different mortars, was carried out according to EN 196-1. Two different binders were used (Tab. 5): a first series of specimens contained traditional Portland cement with a strength of more than 42.5 MPa at 28 days (type II / A-LL 42.5 R); Portland cement (40% by mass) and sulphoaluminate clinker (60% by mass) were used for the second series. Standardised silica sand with a maximum size of no more than 2 mm was used as aggregate for the standard cement mortars.

GTR from 0.5 to 2.5 mm with treated and untreated surfaces and the engineering polymers PW1 and PW2 were used. The particles were sieved to obtain the same size distribution as the silica sand. Figure 1 shows the test results for the mechanical performance of the new standard mortars.

The results of the experiments on standard mortars modified with the integration of recycled aggregates confirm the literature results such as the reduction of density and of compressions and flexural strength and the improvement of fracture resistance. Polymer aggregates can significantly increase the ductility of cement mortars. If sulphoaluminate cements are used instead of Portland cement, the strength of the mortars is hardly affected.

In most cases, the surface treatment of GTR does not substantially change the mechanical properties of the mortars, with the exception of mortars containing Portland cement and silane-treated rubber, where the fracture resistance is comparable to mixtures that include polypropylene fibres.

This type of mortar is, therefore, suitable for reinforcing existing reinforced concrete structures as the products have demonstrated a high capacity to absorb mechanical energy at a low density.

Discussion of results in the context of a circular approach, conclusions and further research

The research applied a circular approach to the production of three different construction mortar formulations and of a civil substrate screed, all suitable for CE certification.

Performances of new standard mortars confirm the literature results and open up new opportunities for the development of construction products which, as well as commercial mortars and screed, demonstrated that they were adequate for building in seismic areas. Among the most influential factors for the environmental impacts of recycled concrete aggregates, a review of studies on construction and demolition (C&D) waste treatment identified the transport of the recycled material to the concrete production site, the higher amount of cement required in the formulations to ensure mechanical performance and the embodied energy needed to produce the recycled aggregate compared to the extraction of natural aggregate. Replacing only part of the natural aggregate is considered a good compromise both from an environmental and economic point of view (Ghisellini et al., 2018).

To frame this concept for the type of aggregates produced in the presented experiment, several factors should be considered: the impact of the energy needed to process the polymeric waste could be higher than that required for the recycling of C&D waste since more phases are needed to obtain the suitable granulometry; transport of GTR particles in this specific case is particularly high since the project partner is located in Israel, but in normal situations a local producer would be chosen, while in the case of thermoplastic waste, the recycling plant is located about 200 km away from the mortar and screed production company. The increase in the amount of cement required to achieve the mechanical strengths of the products in this research confirms what has been reported in the literature: in traditional formulations the content is about 16% in mortars and 25% in screeds, while in formulations with recycled aggregate the cement content reaches up to 30% and up to 45% respectively.

The cradle-to-cradle LCA model is preferable for assessing the environmental impact of buildings according to circular economy (CE) principles and for proper end-of-life management of the building (Ghisellini et al., 2018).

Most LCA studies of C&D waste have focused on assessing the end of life of the product at the moment when the waste is already generated, evaluating the impacts of landfilling versus recycling. On the other hand, it was emphasised that preventing the creation of C&D waste can effectively reduce the amount of waste by 57% compared to a case where this scenario was not foreseen in the design phase (Llatas et al, 2021). When the products developed by this research reached the end of life, they could not be separated from the building elements in which they are installed and they could only be used to produce new recycled aggregates for concrete or road decks.

In order to evaluate the actual reduction of the environmental impact of mortars and screeds with recycled polymeric aggregates, it will be necessary to carry out an in-depth LCA analysis comparing the extraction and processing phases of a natural aggregate against those of collection and processing to produce recycled ones, and the latter against the environmental impact of landfilling the same waste in a non-recycling condition.

From an economic feasibility perspective, previous research showed that site-specific economic factors such as cost of energy, the possibility of generating economies of scale and the productivity of the plant have a direct influence (Ghisellini et al., 2018). In addition, it is necessary to consider the payback time of the investments necessary for the technological upgrading of the plants to produce the RA. This factor is particularly evident for the proposed experiment since new equipment and processes have been specifically developed. The next steps of the research will also need to asses the economic impact of the new value chains and consequently the jobs generated. As outlined in COM 98 (2020), secondary raw materials are unlikely to compete with primary raw materials in terms of performance, availability and cost. However, the implementation of mandatory national policies, such as GPP rules, are already creating demand for these products in the market. National policies should also favour the market for recycled over natural aggregates: e.g. through quality certification schemes for recycled materials, increased taxation on natural aggregates versus more competitive prices for recycled aggregates (Di Maria et al., 2018).

Project technical data

Title: POLYWORK. Multifunctional cementitious mortar with polymeric waste

Location: Italy and Israel.

Funding: Manunet 2018 (Horizon 2020); Regione Piemonte's POR FESR 201472020 Axis 1, Action I. 1b.1.2 Manunet III 2018; Israelian financial agency.

Duration: 26 February 2019 -30 September 2020.

Companies: Vimark srl, Tyrec ltd, Manifattura Russo Filippo, Politecnico di Torino - DISEG

CREDIT AUTHORSHIP CONTRIBUTION STATEMENT

Valentina Marino: conceptualisation, investigation, writing - original draft, writing - review & editing: reasearch objectives, state of the art, methodology, discussion of results in the context of a circular approach, conclusions and further research, visualisation; Marco Dutto: writing - integration of polymeric aggregates in commercial mortars and screeds; Luigi Russo: writing - characterisation of thermoplastic aggregates; Diana Yanover: writing - characterisation of recycled rubber aggregates; Alessandro P. Fantilli: writing - development of new products.

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